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使用共振非弹性 X 射线散射研究电子向列性:自旋使电子在铁基超导体中保持一致

2022-05-20 13:57     来源:《自然物理学》     X射线

共振非弹性 X 射线散射揭示了铁基超导体 FeSe 向列态的高能向列自旋相关性。图片来源:北京师范大学/Qi Tang and Xingye Lu

电子向列性,被认为是高温超导的一种成分,主要是在 FeSe 中自旋驱动的,这在Nature Physics中发现了一项研究。

PSI 量子材料光谱组的研究人员与北京师范大学的科学家一起解决了铁基超导体研究前沿的一个难题:FeSe 电子向列性的起源。在瑞士光源 ( SLS ) 使用共振非弹性 X 射线散射 (RIXS),他们惊奇地发现,这种电子现象主要是自旋驱动的。电子向列性被认为是高温超导的重要成分,但它是否有助于或阻碍它仍然未知。他们的发现发表在《自然物理学》杂志上。

在瑞士森林一直存在于人们生活中的 Paul Scherrer 研究所 (PSI) 附近,您经常会看到原木堆:非常整齐的原木堆。用于柴火的楔形原木被小心地纵向堆叠,但很少考虑它们的旋转。当材料中的粒子自发排列时,就像这些原木堆中的原木一样,它们打破了旋转对称性但保持了平移对称性,这种材料被称为向列状态。

在液晶中,这意味着棒状分子能够像液体一样在它们排列的方向上流动,但不能在其他方向上流动。当材料中的电子轨道以这种方式排列时,就会发生电子向列性。通常,这种电子向列性表现为各向异性电子特性:例如,当沿不同轴测量时,电阻率或电导率表现出截然不同的大小。

自 2008 年发现铁基超导体以来,在过去十年中,人们对铁基超导体家族产生了极大的兴趣。除了经过充分研究的铜酸盐超导体外,这些材料还表现出高温超导的神秘现象。电子向列态是铁基超导体的普遍特征。然而,直到现在,这种电子向列性的物理起源还是一个谜。事实上,这可以说是铁基超导体研究中最重要的谜团之一。

但是为什么电子向列性如此有趣呢?答案在于一个令人兴奋的难题:了解电子如何配对并在高温下实现超导性。电子向列性和超导性的故事有着千丝万缕的联系——但究竟如何,以及它们究竟是竞争还是合作,是一个备受争议的问题。

了解电子向列性的动力促使研究人员将注意力转向一种特殊的铁基超导体,即硒化铁 (FeSe)。FeSe 有点像一个谜,同时拥有所有铁基超导体中最简单的晶体结构和最令人困惑的电子特性。

FeSe 在 9 K 的临界温度( Tc) 以下进入其超导阶段,但具有可调谐的Tc,这意味着可以通过对材料施加压力或掺杂来提高该温度。准二维层状材料具有扩展的电子向列相,出现在大约 90 K 以下。奇怪的是,这种电子向列相出现时没有通常与之齐头并进的长程磁序,导致围绕其起源的激烈争论:即,这些是由轨道自由度还是自旋自由度驱动的。FeSe 中没有长程磁序使我们有机会更清楚地了解电子向列性及其与超导性的相互作用。因此,许多研究人员认为 FeSe 可能是理解铁基超导体家族中电子向列性之谜的关键。

用共振非弹性 X 射线散射 (RIXS) 测量自旋激发各向异性

为了确定 FeSe 电子向列性的起源,PSI 量子材料光谱组的科学家们转向了瑞士光源 (SLS) 的 ADRESS 光束线处的共振非弹性 X 射线散射 (RIXS) 技术。该技术结合了 X 射线吸收和发射光谱的原理,是探索材料的磁性或自旋激发的高效工具。

“在 PSI,我们拥有世界上最先进的 RIXS 设置之一。在 15 年前率先推出这项技术的公司中,我们现在已经为此类实验建立了一个非常完善的设施,”与北京师范大学的卢兴业一起领导这项研究的 Thorsten Schmitt 解释说。“特别是,由于 SLS 环设计,同步加速器辐射的特性非常适合进行这些实验的软 X 射线范围。”

为了使用 RIXS 研究 FeSe 的自旋各向异性,科学家们首先需要克服一个实际障碍。为了测量各向异性向列行为,首先需要将样品“去孪晶”。当堆叠层中的晶体沿任意方向以相同的概率排列时,就会发生孪晶,从而隐藏有关各向异性行为的任何信息。去孪晶是一种常见的晶体学样品制备技术,通常对样品施加压力,使晶体沿结构方向排列。

对于 FeSe,这是行不通的。将这种压力施加到 FeSe 上,软材料就会变形或断裂。因此,该团队使用了一种间接去孪晶的方法,将 FeSe 粘合到一种可以去孪晶的材料上:砷化铁钡 (BaFe 2 As 2 )。“当我们对 BaFe 2 As 2施加单轴压力时,会产生大约 0.36% 的应变,这足以同时解缠 FeSe,”之前与陈彤一起证明了其可行性的陆兴业解释说和莱斯大学的 Pengcheng Dai 研究具有非弹性中子散射的 FeSe。

非弹性中子散射实验揭示了低能下FeSe 中的自旋各向异性;但是高能自旋激发的测量对于将这些自旋波动与电子向列性联系起来至关重要。在大约 200 meV 的能量尺度上测量自旋激发——远高于轨道能级之间的能量分离——将使轨道自由度被排除为电子向列性的来源。随着去孪晶成功完成,研究人员可以使用 RIXS 探测 FeSe 和 BaFe 2 As 2的关键高能自旋激发。



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